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中性聚合物鍵合劑(NPBA)與奧克托今(HMX)界面張力測定及應用效果(一)

來源:兵工學報 瀏覽 125 次 發布時間:2025-06-13

為研究中性聚合物鍵合劑(NPBA)與奧克托今(HMX)鍵合作用的實質,進行NPBA的分子設計,采用分子動力學模擬方法研究了NPBA與HMX的界面作用。在此基礎上,用動態接觸角測量儀和表面-界面張力儀測試NPBA與HMX的粘附功和界面張力,在硝酸酯增塑聚醚推進劑中考察了NPBA的應用效果。研究結果表明:3種NPBA與HMX界面分子間存在范德華力和氫鍵作用力;在NPBA分子上用—COOCH2CH2OH基團取代—COOCH3基團,或增加—CN基團數量,整體上增強了NPBA與HMX晶體的界面作用力,提高了推進劑的強度。


自1990年Kim發明中性聚合物鍵合劑(NPBA)以來,圍繞解決硝胺填充、硝酸酯增塑高能固體推進劑的“脫濕”問題,在NPBA分子設計、合成、改性、作用機理和應用等各方面的研究工作取得了長足進展,為改善高能固體推進劑的力學性能指明了方向。雖然有關NPBA的研究報告層出不窮,但其分子結構設計思路仍采用半經驗法,應用效果驗證主要依靠繁瑣而耗時的實驗篩選工作,不僅占用大量的時間、人力、物力和財力,也難以保證最終的效果能達到預期的目標。


分子動力學(MD)模擬方法作為近年來發展較為迅速的微尺度數值模擬方法,因其能夠在分子水平上揭示材料結構與性能之間的關系,已成為研究鍵合劑與固體填料界面間相互作用的重要手段。如焦東明等研究了4種常用鍵合劑在端羥基聚丁二烯(HTPB)與Al/Al2O3之間的界面作用,發現鍵合劑在Al和Al2O3晶面的中吸附能越高,模擬體系的力學性能越好。張麗娜等研究了聚疊氮縮水甘油醚接枝海因(GAP_PDMH)與黑索今(RDX)、奧克托今(HMX)和高氯酸銨(AP)晶體界面間的相互作用,發現GAP_PDMH與填料之間存在著較強的氫鍵作用,力學性能實驗結果也證實了模擬結論。崔瑞禧等計算了5種硼酸酯鍵合劑與RDX不同晶面間的相互作用能,發現鍵合劑在不同RDX晶面上的結合模式不同,且具有選擇性,原因與晶面上氧原子數量和鍵合劑的特征取代基團結構有關。


為此,本文結合文獻分析和工作實際,采用MD模擬方法在分子層面研究了NPBA與HMX的界面作用,在此基礎上通過動態接觸角測量儀和表面-界面張力儀測試了NPBA與HMX的粘附功和界面張力,并在硝酸酯增塑聚醚(NEPE)推進劑中考察NPBA的應用效果,為新型NPBA的分子設計和應用提供參考,也為高能固體推進劑的研究與發展提供理論參考和新的研究思路。


1試驗與模擬


1.1試驗


1.1.1原材料及樣品制備


本文采用的3種NPBA(NPBA1、NPBA2和NPBA3)為丙烯腈(AN)、丙烯酸甲酯(MA)和丙烯酸羥乙酯(HEA)的無規共聚物,由西安近代化學研究所合成。其中NPBA1的鏈節摩爾比nAN∶nMA∶nHEA為4∶1∶1,NPBA2的鏈節摩爾比nAN∶nHEA為2∶1,NPBA3的鏈節摩爾比nAN∶nHEA為4∶1,三者的相對分子質量均為2 300左右。


NEPE推進劑基礎配方(NEPE0)的組分及其質量分數為:環氧乙烷-四氫呋喃共聚醚/多異氰酸酯(質量分數9%),硝酸酯(質量分數16%),HMX(質量分數75%)。NPBA1、NPBA2和NPBA3分別外加入基礎配方中(相應的代號分別為NEPE1、NEPE2和NEPE3),其外加量均為0.2%.


將NEPE推進劑各組分加入德國IKA公司產HKV-Ⅱ型立式捏合機中,真空捏合1 h,澆鑄,50℃固化7 d,退模并制備力學性能測試樣品。


1.1.2試驗方法


界面性能實驗:采用德國DataPhysics公司DCAT2動態接觸角測量儀和表面-界面張力儀測試。NPBA的接觸角采用Wilhelmy吊片法測試,步進速率0.2 mm/s,浸入深度8 mm;HMX的接觸角采用Modified washburn法測試,步進速率0.2 mm/s.具體計算原理參見文獻。


單向拉伸試驗:用美國INSTRON公司4505材料試驗機測試推進劑樣品的最大拉伸強度和最大伸長率,樣品加工和試驗方法參照國家軍用標準GJB770B—2005中413.1節。拉伸速率100 mm/min;溫度為-40℃、20℃和50℃.


1.2 MD模擬


利用美國Accelrys公司Materials Studio軟件建立NPBA分子模型時,NPBA1聚合單元AN、MA和HEA的數目分別為20、5和5,NPBA2聚合單元AN和HEA的數目分別為20和10,NPBA3聚合單元AN和HEA的數目分別為28和7,NPBA分子模型上各類聚合單元均為隨機分布。此時3種NPBA分子模型的摩爾鏈節比分別為4∶1∶1、2∶1和4∶1,且相對分子質量均為2 300左右,使得所構建的模型與實際物質具有較好的對應關系。


由于實際HMX以晶體的形式存在,因此在建立HMX吸附NPBA界面模型時,首先根據β-HMX的晶體衍射數據,構建HMX初始晶胞,模擬HMX的晶體形貌,確定HMX晶體的主要晶面后,擴建超晶面;然后,建立包含1條分子鏈的NPBA片層模型,將超晶面與片層模型復合,構建HMX吸附NPBA的6個界面模型,具體細節如2.1.1節中所述。3種NPBA的分子結構式及其模型見圖1,HMX超晶面、NPBA片層模型及界面模型見圖2,其余略。

圖1 NPBA的分子結構模型

圖2 HMX晶體及其吸附NPBA界面模型

在20℃和1.01×105Pa條件下,對6個界面模型進行MD模擬,獲取MD軌跡并進行分析,得到平均單點能和徑向分布函數等數據。MD模擬的參數設置和具體細節見文獻。


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